ในปี พ.ศ. 2435 อ็องรีได้เป็นคนที่สามในตระกูลแบ็กแรล ที่ได้เป็นภัณฑารักษ์ส่วนฟิสิกส์ที่พิพิธภัณฑ์ประวัติศาสตร์ธรรมชาติแห่งชาติฝรั่งเศส (Muséum National d'Histoire Naturelle) อีกสองปีให้หลัง เขาได้รับตำแหน่งหัวหน้านายช่างประจำกรมการสะพานและทางหลวง

นับจากที่ได้รับตำแหน่งหัวหน้านายช่าง 2 ปี อ็องรีได้ศึกษาการเรืองแสงอย่างช้า (phosphorescence) ในเกลือยูเรเนียม จนเขาได้พบกัมมันตรังสีเข้าโดยบังเอิญ โดยเขาได้วางโพแทสเซียมยูเรนิลซัลเฟต ซึ่งตกทอดมาจากพ่อของเขา ไว้บนฟิล์มถ่ายรูปและวัสดุดำ จากนั้นนำไปตั้งไว้กลางแดด โดยเขาได้อธิบาย ณ ที่ประชุมวิทยาลัยวิทยาศาสตร์แห่งฝรั่งเศส มีใจความดังนี้

เมื่อหุ้มฟิล์มถ่ายรูปลูมีแยร์ด้วยกระดาษดำหนา ๆ ซึ่งมีสารพวกโบรไมด์คั่นอยู่ ฟิล์มนั้นจะไม่มีลายหมอก แม้ตั้งไว้กลางแดดจ้า เมื่อวางสารนั้น (โพแทสเซียมยูเรนิลซัลเฟต) บนกระดาษซึ่งทับห่อนั้น จากนั้นนำไปวางไว้กลางแดด แล้วเอาฟิล์มนั้นมาล้าง จะพบว่ามีลายหมอกเป็นสีดำบนภาพเนกะทีฟ (ภาพที่ยังไม่ได้อัด) เมื่อใดที่เอาวัตถุอื่นใดปกปิดสารนั้น แล้วทดลอง ก็ปรากฏรูปวัตถุนั้น ๆ บนฟิล์ม...ดังนั้นจึงสรุปว่า สารนั้นมีกัมมันตรังสีจริง รังสีนั้นผ่านทะลุกระดาษหนา ๆ ได้ และรีดิวซ์เงิน (โลหะ)ได้[2]

จากการค้นพบนี้เอง ทำให้อ็องรีได้รับรางวัลโนเบลสาขาฟิสิกส์ร่วมกับสองสามีภรรยาตระกูลกูรี ในปี พ.ศ. 2446